Ultrasonic Team (T. Yanagisawa, Hokkaido Univ,)    
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The Focus of Our Research

  The focus of our research is the solid-state physics. Well, what is solid-state?

Since all matter on Earth is compounded from elements, and the element is consisted with nuclei and electrons, it is to say that every property of matter is essentially determined by its electronic properties. Electron has two degrees of freedoms; one is ' Spin ' as magnetic degrees of freedom and the other one is ' Atomic Orbital ' as charge degrees of freedom. Our method, 'Ultrasound', can probe the charge degrees of freedom in particular, which is hard to be detected by magnetic measurements in general. We are using such a unique technique to investigate properties of crystalline materials .

  Then, what is actually detected by ultrasonic measurements? Since ultrasonic wave can easily propagate in matters not only insulators but also metals, as you know, ultrasound is applied to medical instruments and defect detection for industrial products. On the other hand, we are using a different method. We investigate electric quadrupole and/or local charge fluctuation, such as 'rattling', by measuring the elastic stiffness constant precisely using ultrasound with wavelength of micro-meters. We study inter-metallic compounds and semiconductors, which will be able to applied for future electric devices. Hokkaido University has facilities for very low temperature measurements; we plan to perform precise ultrasonic measurement down to the vicinity of absolute zero temperature by using liquid helium cryostats in order to detect several quantum phenomena such as superconductivity, magnetism, heavy fermion behavior.

  We would like to hope to promote academic exchange and joint research with different research fields. Please feel free to contact us!

  March 8, 2008

  Tatsuya YANAGISAWA


Contents:

> Diary(「研究日誌」-日本語版)
> The Focus of Our Research「研究内容」-日本語版
>>「実験手法」 -Method- (Japanese Only)

Topics:


>「超音波からみた多極子・ラットリング」
重い電子系若手秋の学校’11テキスト(Japanese Only)
>「カゴ状構造を持つ物質群に於けるラットリング探索の 超音波からの新アプローチ」
(Japanese Only)

>「カゴ状化合物のラットリングとトンネリング」
-Rattling and Tunneling in the Clathrate Compounds-
(Japanese Only)

Key Papers:

> Filled-Skutterudites
[1] Magnetic-Field-Independent Ultrasonic Dispersions due to Rattling in the Magnetically Robust Heavy Fermion System SmOs4Sb12
[2] Ultrasonic investigation of the off-center rattling in the filled skutterudite compound NdOs4Sb12
[3] Thermodynamic and transport studies of the ferromagnetic filled skutterudite compound PrFe4As12
[4] Ultrasonic investigation of field-dependent ordered phases in the filled skutterudite compound PrOs4As12

> Other rare-earth compounds
[1] Dilatometric measurements and multipole ordering in DyB2C2 and HoB2C2



重い電子の形成と秩序化 ニュースレター
(通算第8号)記事

Nov 03, 2012

新学術領域研究「重い電子の形成と秩序化」のニュースレターに最近の研究内容の解説文が掲載されました。PDFでご覧いただけます。(柳澤の記事はpp.25より)

重い電子ニュースレター通算第8号

重い電子の形成と秩序化 ニュースレター
(通算第3号)記事

Nov 03, 2012

新学術領域研究「重い電子の形成と秩序化」のニュースレターに最近の研究内容の解説文が掲載されました。PDFでご覧にいただけます。(柳澤の記事はpp.12より)

重い電子ニュースレター通算第8号


Topics: 超音波からみた多極子・ラットリング
1. はじめに

Sep 29, 2011
本稿は、新学術領域研究(研究領域提案型)「重い電子系の形成と秩序化」が主催した「重い電子系若手秋の学校’11」のテキストブックをHTML化したものです。物性研究における超音波実験の役割を簡単にレビューします。


第1章 はじめに


わたしたちは物性を調べるとき,物質に様々な外場をかけ,それに対する物質の持つ様々な自由度の応答を観測する.例えば磁性を調べる場合,最も簡単な方法は物質に磁場を加え,物質中のスピン自由度の応答をその周りに巻いたコイル等で観測する方法である.それでは,わたしたちが扱う強相関電子系に於いて「超音波測定」とはどのような外場を加え,何の応答を観測できるのだろうか?その質問に大雑把に答えるとしたら

「超音波測定は物質中に歪み場を加え,電気四極子の応答を観測する手法である.」

と言えるだろう.

超音波は弾性波として固体中を伝搬する.局所的にその弾性波をみると,結晶中に然るべき対称性を持った歪み場が作り出されている.電子系はその歪み場を,ポテンシャルの変化として感じる.もし固体が完全結晶(※1) で周期的な格子を持つ場合,そのポテンシャルは結晶対称性によって周期函数で表される.超音波には縦波と横波が存在するため,様々な対称性の歪み場を加えることができる.超音波計測とは,いわば系のポテンシャルを外から直接揺さぶり,電子系(ならびに格子系)の応答を四極子感受率(あるいは歪み感受率)として観測する手法であり,磁気モーメントの応答に対応する帯磁率,エントロピーに対応する比熱とともに物性物理学における有効な測定手段の一つである.

そのため,超音波を用いて得られる「弾性定数」という基本的物理量は固体物理学の教科書には必ずと言っていいほど登場する.しかしながら,「磁性」や「誘電性」を観測する実験手法に比べ,超音波実験とそこから得られる物理には,正直なところ馴染みが少ないという学生諸君が多いのではなかろうか.確かにキッテル先生のIntroduction to Solid State Physicsでは一時期,弾性定数の章が割愛されていたし(※2),物性物理学の門を叩いた学生は自分の測定した比熱や磁化を手っ取り早く計算したいので,固体物理の教科書の「弾性」の章は読み飛ばしている可能性が高い.

そこで,本稿では学生の皆さんに「超音波で固体の電子状態を観る」ことにもっと馴染んでもらうべく,超音波で得られる物理量の持つ意味と,それを重い電子系や多極子秩序,ラットリング等を示す系に適用したときに得られるデータの解釈の仕方について,実験屋の視点から基礎的な解説をし,最後に最近著者が行っている充填スクッテルダイト化合物のラットリングの研究について,超音波実験から得られた知見を紹介する.

本稿が学会や論文で超音波の実験結果をみる際の手助けになれば幸いである.

(第二章に続く)

注釈
※1  人類が手にすることができる最も「完全」に近い結晶はシリコンの単結晶である.しかし最近,極低温弾性定数測定によって1モル当り1014個程度の単原子空孔の存在が明らかになった. [1]
※2 7th Edition以降で復活


Topics: 超音波からみた多極子・ラットリング
2. 超音波実験の測定手法

Sep 29, 2011
本稿は、新学術領域研究(研究領域提案型)「重い電子系の形成と秩序化」が主催した「重い電子系若手秋の学校’11」のテキストブックをHTML化したものです。

第2章 超音波実験の測定手法


2.1 パルス法


先ず,超音波実験の測定手法と測定の勘所を至極簡単に述べよう.超音波測定では,固体中を伝搬する弾性波の音速と吸収を測定する.パルス法と呼ばれる方法は固体の音速を測定する最もポピュラーな方法である.良く研磨された測定試料面に各種の接着剤によりトランスデューサを接着し,トランスデューサの共振周波数に合った連続波発信器を用意する.そこから出力された電気信号をゲートに通して充分に短い幅(200-500 [ns])に切り,ドライブ・パルスとしてトランスデューサに入力する.トランスデューサによってパルス信号は超音波パルスに変換され,試料中を弾性波(歪み波)として伝搬する.試料の両端面で反射を繰り返した超音波パルスはトランスデューサにより再度電気信号に変換され,検出器へ送られる.オシロスコープでその信号の時間変化を監視すると,図1のような「超音波パルスエコー」が得られる.「エコー」とは山びこ現象で次々に聞こえる「こだま」そのものである.理想的なパルスエコーならばその振幅は exp(-βt)に比例して減衰する.t [s]は入射信号からの遅延時間である.

超音波が伝搬する経路長を,試料端で反射したエコーが届く時間間隔で割れば,超音波の音速$v$の絶対値が得られる.βは単位長さ当たりの超音波吸収係数α [dB m-1]、音速v [m s-1]との間にβ = α/vの関係を持つ.ここで,ドライブ・パルスはほぼ矩形のエンベロープを持っているが,電気音響変換の過程で歪みを生じたり、トランスデューサを試料に貼付ける為の接着剤による影響でエンベロープのエッジが丸みを帯びてくる。特に電気機械結合定数の高いLiNbO3を圧電素子として用いた場合,エコー信号の立ち上がりを正確に知ることが難しくなるため,正確な絶対値の測定には直接試料表面に圧電結晶をスパッタリングする方法や圧電高分子トランスデューサをスピンコート法で塗布するなどの工夫が必要である.いずれにしても音速の絶対値の測定精度には限界があり,うまく測定しても数%の誤差が生じてしまう.


Fig. 01 超音波エコーの観測例:URu2Si2の横波弾性定数C44モードの超音波エコーのスナップ写真.
(厚さ100 μmのLiNbO3ウエーハをトランスデューサに用い,3倍高調波の105 MHzで観測した.)



Fig. 02 位相比較法で扱う信号のタイムチャート(概念図)



Fig. 03 超音波位相比較法のブロックダイアグラム


 

2.2 位相比較法


量子系の状態を反映したより微小な音速の変化を検出するためには,エコー信号を検出するのではなく,位相信号を用いることで高い分解能を達成することができる.これは位相比較法と呼ばれる手法である.位相比較法については様々なところで解説があるので[2,3] ,その詳細については省くが,ここでの勘所は音速の変化を基準信号からの遅延(位相差)として観測し(図2),位相差をゼロ検出し,先程の発信器に負帰還をかけることで,音速の相対変化を信号発生器の周波数の相対変化に読み替えるところにある.即ち,原理的には測定周波数が高ければ高いほど,分解能が向上することになる.また,ゼロ検出法を用いることで,測定系における非線形性の影響を受けにくく,Δ v/v 〜 10-7のきわめて高い分解能の測定が可能となる.この高い分解能は,特にSi単結晶内に存在する単原子空孔の量子状態の測定[4]や,音響ドハース効果などの極微小な量子振動の検出に有効である.我々が用いている測定系のブロックダイアグラムを図3に示す.これとは別に周波数を固定して生の位相差信号をデジタルストレージに保存し,そこから音速の相対変化と吸収係数を同時に算出する方法もある[5].この方法は若干分解能で劣るものの,積分器による負帰還を行わないため,音速の変化が著しい場合やパルス磁場下など短い時定数で測定を行う必要がある場合に有効である.

(第3章に続く)


3-3 立方晶系に於けるCe3+, Sm3+(J = 5/2), Pr3+, U4+(J = 4)の四極子感受率

Sep 29, 2011
本稿は、新学術領域研究(研究領域提案型)「重い電子系の形成と秩序化」が主催した「重い電子系若手秋の学校’11」のテキストブックをHTML化したものです。

第3章 歪みと弾性定数,四極子感受率

 

3.3 立方晶系に於けるCe3+ , Sm3+ (J = 5/2), Pr3+ , U4+(J =4) の四極子感受率


上記の四極子感受率をJ = 5/2とJ = 4の場合について計算した結果を示し,四極子自由度を有する典型的な希土類化合物の弾性定数と比較してみよう.

(1) J = 5/2

f電子軌道が安定で局在している場合(混成や価数揺動等が無く,結晶場基底状態がLS多重項で記述できる場合)を考える.先ず半整数の角運動量Jを持つ系を考える.Ce3+やSm3+は半整数の角運動量J = 5/2をJ多重項の基底状態に持ち,立方晶系の結晶場ではΓ7二重項とΓ8四重項に分裂する.その波動函数と固有値は次の様に書ける.

¥big|¥Gamma_7;  ¥pm¥big>=¥frac{1}{¥sqrt{6}}¥big|¥pm¥frac{5}{2}¥big>-¥sqrt{¥frac{5}{{6}}}¥big|¥mp¥frac{3}{2}¥big>,¥hspace{10mm}E_7=<¥Gamma _7|H_{¥rm CEF}|¥Gamma _7>=-240B^0_4,¥nonumber ¥¥
¥big|¥Gamma_8;  a¥pm¥big>=¥sqrt{¥frac{5}{{6}}}¥big|¥mp¥frac{5}{2}¥big> -¥frac{1}{¥sqrt{6}}¥big|¥pm¥frac{3}{2}¥big>,¥hspace{53mm}¥nonumber ¥¥ 
¥big|¥Gamma_8; b¥pm¥big>=¥big|¥pm¥frac{1}{2}¥big>,¥hspace{10mm}E_8=<¥Gamma _8|H_{¥rm CEF}|¥Gamma _8>=+120B^0_4.
(23)


ここで|J = 5/2, J_z> = |J_z>とした.Γ7はクラマース二重項であり,磁場によって分裂するが,歪み場では分裂しない.他方,Γ8四重項は2つのクラマース2重項が縮退しており,磁気双極子のみならず,電気四極子・磁気八極子も合わせて4 x 4 = 16の自由度を持つ.(表4)


表4 O群の積表



よって,Γ8基底状態を持つCe, Sm化合物では四極子または八極子が秩序変数となり得るため,極めて興味深い多極子の物理が期待できる.超音波物理の観点からは基底状態がΓ7かΓ8であるかに従って,相異なる弾性定数の温度変化を示すことが期待されるため,分光学的に結晶場基底状態を決定できる.例として図5にJ = 5/2におけるΓ7基底状態の場合とΓ8基底状態の場合の四極子感受率を示す.それぞれ縦軸と横軸は結晶場分裂幅Δ [K]で規格化してある.ここでxはLea-Leask-Wolfの結晶場ハミルトニアンにおける変数xに対応する[7].Γ3対称性の歪みに対応する四極子感受率-χΓ3は四極子O22の応答であり,横波弾性定数 (C11-C12)/2に対応する.Γ5対称性歪みに対応する四極子感受率-χΓ5は四極子Oyz, Ozx, Oxyの応答であり横波弾性定数C44に対応する.Γ7基底の場合,低温でヴァン・ヴレック項が支配的となり弾性定数は一定値に収束する.一方,Γ8基底の場合は低温でキュリー項が支配的となり,1/Tに比例するソフト化が現れる.


Fig. 5 (a) J = 5/2に対する立方晶系点群Ohの結晶場レベルスキーム (W = 1とおいた).
結晶場A, Bを仮定した場合の;
(b) 四極子感受率-χΓ3の温度依存性,
(c) 四極子感受率-χΓ5の温度依存性
(縦・横軸共に第一励起状態の結晶場分裂幅Δでスケールした.)



Fig. 6 (a) J = 4に対する立方晶系点群Oh (Th :破線 )の結晶場レベルスキーム (W = 1とおいた) [16,17].
Oh群における結晶場A-Dを仮定した場合の;
(b) 四極子感受率-χΓ3の温度依存性,
(c) 四極子感受率-χΓ5の温度依存性
(縦・横軸共に第一励起状態の結晶場分裂幅Δでスケールした.)


(2) J = 4
次に,全角運動量Jが整数の場合を考えよう,J = 4の波動函数と固有値は以下の様に書ける.
|¥Gamma_1 ¥rangle=¥sqrt{¥frac{7}{12}}|0 ¥rangle+¥sqrt{¥frac{5}{24}}(|+4 ¥rangle-|-4 ¥rangle),¥hspace{15mm}¥langle ¥Gamma _1|H_{¥rm CEF}|¥Gamma _1 ¥rangle=28(B^0_4-60B_6^0),¥hspace{3mm}¥nonumber ¥¥
|¥Gamma_3^{(1)} ¥rangle =¥sqrt{¥frac{1}{2}}(|+2 ¥rangle-|-2 ¥rangle),¥hspace{67mm}¥nonumber ¥¥ 
|¥Gamma_3^{(2)} ¥rangle =¥sqrt{¥frac{5}{12}}|0 ¥rangle-¥sqrt{¥frac{7}{24}}(|+4 ¥rangle-|-4 ¥rangle) ,¥hspace{14mm}¥langle ¥Gamma _3|H_{¥rm CEF}|¥Gamma _3  ¥rangle=4(B^0_4+336B_6^0),¥hspace{3mm}¥nonumber¥¥
|¥Gamma _4^{(0)} ¥rangle =¥sqrt{¥frac{1}{2}}(|+4 ¥rangle-|-4 ¥rangle),¥hspace{67mm}¥nonumber ¥¥
|¥Gamma _4^{(¥pm)} ¥rangle =¥sqrt{¥frac{1}{8}}|¥pm3 ¥rangle+¥sqrt{¥frac{7}{8}}|¥mp1 ¥rangle),¥hspace{14mm}¥langle ¥Gamma _4|H_{¥rm CEF}|¥Gamma _4  ¥rangle=14(B^0_4+6B_6^0),¥hspace{3mm}¥nonumber ¥¥
|¥Gamma _5^{(0)} ¥rangle =¥sqrt{¥frac{1}{2}}(|+2 ¥rangle-|-2 ¥rangle),¥hspace{65mm}¥nonumber ¥¥
|¥Gamma _5^{(¥pm)} ¥rangle =¥sqrt{¥frac{7}{8}}|¥pm3 ¥rangle-¥sqrt{¥frac{1}{8}}|¥mp1 ¥rangle),¥hspace{12mm}¥langle ¥Gamma _5|H_{¥rm CEF}|¥Gamma _5  ¥rangle=2(13B^0_4+210B_6^0).¥nonumber ¥¥
(24)

整数の角運動量を持つ希土類化合物も興味深い弾性的性質を示す.立方晶系においてΓ3二重項の波動函数は,Γ3対称性の電気四極子O20,O22の行列要素に対角成分を持つため,Γ3対称性の四極子感受率に低温で1/Tに比例した結晶場によるソフト化が期待される.一方,磁気測定(帯磁率,中性子散乱)からは選択則(磁気双極子モーメントJx, Jy, Jzは立方晶系においてΓ4uに属することを踏まえて表4のO群の積表を参照してみよう.)よりΓ3二重項の応答が得られないため,超音波測定がΓ3非クラマース系の研究において欠かせない道具となっている.超音波で観測される弾性定数(C11-C12)/2に対応する四極子感受率-χΓ3はΓ3状態のキュリー項を敏感に検出できる.これまでPrPb3, PrMg3, PrPtBi, PrInAg2, PrIr2Zn20などがΓ3基底を持つ化合物として注目されている.そこでは四極子の不整合構造や四極子近藤効果,さらにΓ3二重項が持つ磁気八極子Txyzの効果など,様々な物理の議論が展開されている.

図6(b), (c)にJ = 4について様々な基底状態(Th群の影響はΓ4とΓ5にのみ現れる.ここでは竹ヶ原らによる結晶場ハミルトニアン[16]の6次項(O62-O66)に付く変数yとして,PrOs4Sb12の結晶場解析で用いられた値y = 0.105を用いた.)を仮定した場合の四極子感受率の計算結果を示す.基底状態と第一励起状態の結晶場分裂幅Δで温度軸と縦軸を規格化してある.基底状態がΓ3の場合-χΓ3は低温でキュリー項によるソフト化が現れ,-χΓ5は低温で一定値に収束するヴァン・ヴレック項が支配的となるため選択則によるコントラストが現れる.

さて,典型物質の弾性定数と比較してみよう.図7にCeB6の弾性定数を示す[18].CeB6は立方晶で,Ce3+イオン(J = 5/2)の結晶場基底状態はΓ8(0 K)-Γ7(540 K)であることがわかっている.弾性定数はΓ8四重項を反映して(C11-C12)/2, C44共に低温でキュリー項による1/Tに比例したソフト化が観測される.超音波実験によって決定されたC44の四極子間相互作用係数はg'Γ5= -2.2 Kと負の値をとり,Oyz, Ozx, Oxy型の反強四極子秩序を示唆する.

一方,J = 4の系で超音波が最もその威力を発揮するのは先述のΓ3基底を持つ系であるが,本稿ではあえてPrOs4Sb12を挙げよう.この物質においてPrイオンのサイトシンメトリーはT h で,Γ14(2)が約8 Kで擬縮退した擬四重項基底状態を持つことが解っている.実はこの物質が注目された当初は比熱,磁化の解析から基底状態はΓ23(OhにおけるΓ3)二重項であると考えられていた[19].図8と図9に弾性定数(C11-C12)/2とC44の温度変化と,2つの結晶場モデルによる計算結果をそれぞれ示す.図8の内挿図を見ると,Γ1基底を基にした四極子感受率の計算結果は3 Kで極小値をとってハード化するため,TC = 1.85 Kまで弾性定数の減少が続く実験結果を再現できていない.このように零磁場の四極子感受率の解析では一見Γ23基底の方が良く合っているように見える.しかし,それが誤りであることは弾性定数の磁場変化を測定すると明らかになる.図10に弾性定数(C11-C12)/2の磁場変化(H || <110>)と,基底状態のゼーマン分裂を考慮した四極子感受率の磁場変化をそれぞれの結晶場基底モデルについて示す[20,22].するとそこでも結晶場モデルによって四極子感受率に明らかな差異が認められ,Γ1基底のモデルが良く合うことがわかる.PrOs4Sb12は磁場誘起の四極子秩序を示すが,H || <110>において8 T付近で生じる準位交差がその起源となることからもΓ14(2)の擬四重項基底状態であることが裏付けられる.それでは,なぜ実験結果は低温領域で四極子感受率に基づく計算から「ずれ」るのだろうか.その理由はPrイオンのオフセンター自由度を考えることによって説明される[21].(詳細は5.3章で述べる.)


FIg. 7 CeB6の弾性定数C11, CB, (C11-C12)/2, C44の温度変化



Fig. 8 PrOs4Sb12の弾性定数(C11-C12)/2の温度変化
(30 Kの弾性異常はラットリングに伴う超音波分散である.実線はΓ1基底状態,破線はΓ23基底状態を仮定した場合の四極子感受率による解析)[58]



Fig. 9 PrOs4Sb12の弾性定数C44の温度変化(実線はΓ1基底状態,破線はΓ23基底状態を仮定した場合の四極子感受率による解析)[58]



Fig. 10
(a) PrOs4Sb12の弾性定数(C11-C12)/2の磁場変化 (H || <110>).
(b) 結晶場基底状態にΓ14(2)擬四重項を仮定した場合の四極子感受率-χΓ23の磁場変化 (-χΓ3と同義).
(c) 結晶場基底状態にΓ234(2)擬五重項を仮定した場合の四極子感受率-χΓ5の磁場変化.(それぞれ内挿図は結晶場レベルスキームの磁場変化)[22]



(第3章3.4節に続く)

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